近十年来,全球光伏发电的发电量年平均增长速度超过了40%,经济环保的铜锌锡硫(CZTS)薄膜太阳电池将会成为未来发展的主流产品。CZTS薄膜相稳定区狭窄,非化学计量比时容易出现大量的内部缺陷,适当的贫铜富锌原子比和一定的缺陷状态的CZTS薄膜才能实现最高的光电转换效率。脉冲激光沉积(PLD)在元素配比控制以及沉积粒子能量高等方面的优势使其适合于探索CZTS薄膜的成分比例对CZTS薄膜太阳电池的器件性能的影响,最终得到基于脉冲激光沉积法制备的高效的CZTS薄膜太阳电池的技术方案。论文主要分为三部分,具体内容如下:第一部分主要对比普通配比靶材和富硫靶材制成的CZTS薄膜在不同的退火温度下的生长情况。研究发现:1)富硫靶材并不能抑制脉冲激光沉积CZTS薄膜过程中的成分流失,而是在等离子体羽辉到达CZTS薄膜表面的短时间内,较高的羽辉能量提供的粒子迁移活性与富硫的原子比共同实现了未退火样品的籽晶形成和生长。原位真空退火时,富硫靶材制备的CZTS薄膜中籽晶的生长得到促进,结晶质量明显优于普通比例靶材制备的CZTS薄膜。但是富硫靶材制备的CZTS仍为富铜贫硫配比,不能达到高效CZTS薄膜太阳电池吸收层的要求。2)未退火样品近红外透过率最低,杂质能级导致的近红外吸收较为严重。300℃的退火温度不足以支持CZTS的晶格稳定重组,杂质迁移反而导致部分晶格破碎,成分流失严重,但杂质的比例小于未退火样品。更高的退火温度下未结晶粒子获得更高的迁移活性,晶格重组更为容易。400℃退火样品结晶质量最好,表面颗粒最为均匀。随着退火温度的进一步升高,CZTS薄膜结构重组,出现成分分离析出,晶粒逐渐破损,薄膜结晶质量下降,表面颗粒出现团聚。脉冲激光沉积采用富硫靶材辅以400℃的原位真空退火温度可以得到较好的CZTS薄膜。第二部分研究氮气和硫化氢气氛下高温退火对CZTS薄膜结构与性能的影响。研究发现氮气气氛退火富硫靶材制备的CZTS薄膜不能实现富硫配比,但氮气气氛退火有助于抑制退火过程中CZTS薄膜的成分流失,有益于硫元素的固化。以CZT合金靶材一次性沉积CZT合金预制层后硫化的方法不适于制备CZTS薄膜,但此实验证明硫化氢气氛退火可以给薄膜生长提供稳定的硫源。对富硫靶材制备的CZTS薄膜进行硫化处理可以得到质量较好的CZTS薄膜,其成分配比、结晶质量、光学禁带以及薄膜厚度均达到高效的CZTS太阳电池吸收层的要求。最后一部分采用脉冲激光沉积背电极Mo膜,化学水浴法制备缓冲层Cd S薄膜,射频和直流磁控溅射制备窗口层Zn O和Al:Zn O薄膜,制成CZTS单体电池。研究发现基于脉冲激光沉积制备的CZTS太阳电池膜层出现少量的Mo2S3和Cu2S杂质。吸收层硫化充分,呈多晶形貌,结晶质量较高。背电极Mo膜和窗口层Al:Zn O均为柱状晶。其中450℃硫化退火的样品光电转换效率较高(4.65%),填充因子为0.747,开路电压为597m

[文献类型]：硕士论文
[文献出处]：深圳大学2015年